石墨烯納米結構中未配對的p電子產生的π磁性具有弱自旋軌道耦合、長自旋相干時間和相干長度等特點，在自旋電子學和量子計算中具有潛在的應用價值。原子級精準設計調控納米石墨烯鏈中自旋耦合的強度和方式，能夠實現多種磁基態構筑。通常，納米石墨烯的π磁性通過鋸齒型邊界等非凱庫勒結構產生，其反應活性高，合成難度大。2021年，基于三角烯的自旋-1反鐵磁鏈通過表面在位化學反應方法合成。但是，由于缺乏合適的構筑單元及高效的聚合反應策略，其他磁基態的納米石墨烯鏈的合成仍面臨挑戰。其中，自旋-1/2反鐵磁海森堡鏈作為最基礎的磁相互作用量子模型，其實驗構筑有望為量子模擬與量子計算等研究提供平臺。
中國科學院院士、物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心研究員高鴻鈞帶領的聯合研究團隊，對自旋-1/2反鐵磁海森堡鏈構筑及其自旋態調控開展了研究。該研究發展了全新的表面合成策略，利用氮雜原子鄰位碳氫活化反應構筑出納米石墨烯鏈狀聚合物。研究運用化學鍵分辨的非接觸式原子力顯微鏡，對這一聚合物鏈的化學結構進行成像，并結合其端基結構闡明了反應機制。該聚合物各單元中心的二氮摻雜與基底間發生電荷轉移，生成S=1/2凈自旋。這些自旋相互耦合表現出與鏈長奇偶性相關的磁基態。研究通過測量非彈性隧穿譜，在具有偶數個單元的聚合物鏈上發現了自旋激發，而在具有奇數個單元的聚合物鏈上發現了強度調制的近藤共振。基于自旋-1/2反鐵磁海森堡模型的計算模擬顯示，偶數聚合物鏈的磁基態為自旋單重態，其費米面附近表現為相對于零偏壓對稱的自旋激發信號，而奇數聚合物鏈的磁基態為自旋雙重態，其凈自旋主要分布在聚合物的奇數單元上，因此，其奇數單元上出現近藤共振，而偶數單元僅表現為自旋激發。隨著鏈長增加，實驗觀測到的自旋激發能隙呈指數級衰減。這一現象與理論模型中無限長鏈上的零能隙自旋激發相吻合。
上述研究創造性地利用碳氫活化反應構筑出納米石墨烯聚合物鏈，通過氮摻雜引入π磁性發現其自旋量子態的奇偶效應以及可能存在的零能隙自旋激發。這是在國際上首次構筑出基于納米石墨烯的自旋-1/2反鐵磁海森堡鏈，為未來有機納米自旋電子學的應用奠定了基礎，并為量子模擬和量子計算等研究提供了平臺。
相關研究成果以Building spin-1/2 antiferromagnetic Heisenberg chains with diaza-nanographenes為題，發表在《自然-合成》（Nature Synthesis）上。研究工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃和中國科學院相關項目的支持。
論文鏈接
基于氮摻雜納米石墨烯的自旋-1/2反鐵磁海森堡鏈的構筑及其自旋態調控
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