近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員焦峰和潘秀蓮，聯(lián)合中國科學院院士包信和團隊，在合成氣直接轉(zhuǎn)化研究方面取得進展。該團隊揭示了分子篩酸位點可及性調(diào)控合成氣轉(zhuǎn)化性能的機理，為剖析分子篩傳質(zhì)調(diào)控機制以及設計高性能分子篩催化劑提供了新思路。
沸石分子篩因獨特的孔結(jié)構(gòu)以及優(yōu)異的擇形催化性能，在能源化工領(lǐng)域應用廣泛。但是，這一優(yōu)勢造成了擴散限制，使得客體分子難以有效接觸內(nèi)部活性位點，阻礙了催化效率提升。雖然科研人員圍繞分子篩內(nèi)傳質(zhì)機理開展了研究，但缺乏關(guān)于分子篩形貌結(jié)構(gòu)以及傳質(zhì)效率與催化活性之間的定量認識。
絲光沸石（MOR）分子篩具有獨特孔結(jié)構(gòu)，其中8元環(huán)內(nèi)的酸性位為合成氣轉(zhuǎn)化的活性位點，12元環(huán)孔道為分子的傳輸通道。該研究以MOR分子篩作為模型催化劑，分析了不同12元環(huán)孔道長度的MOR在合成氣轉(zhuǎn)化中的傳質(zhì)效應，建立了活性位的可及性與催化性能的定量關(guān)系。研究通過分析有效擴散長度、Thiele模數(shù)與反應速率有效因子之間的關(guān)系，確定了在合成氣轉(zhuǎn)化反應中12MR孔道長度為60nm，接近消除擴散限制的關(guān)鍵閾值。基于此，研究優(yōu)化了ZnAlOx-MOR雙功能催化劑，實現(xiàn)了一氧化碳轉(zhuǎn)化率33%、乙烯選擇性69%的優(yōu)異性能。
相關(guān)研究成果作為VIP文章，發(fā)表在《德國應用化學》上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、遼寧省自然科學基金等的支持。
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研究揭示分子篩酸位點可及性調(diào)控合成氣轉(zhuǎn)化性能機理
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