中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心賀泓團(tuán)隊(duì)等在甲醇重整制氫方面取得進(jìn)展。
綠色氫能在推動能源結(jié)構(gòu)演替方面發(fā)揮重要作用。甲醇水蒸氣重整(MSR)制氫是綠色氫能的重要來源之一,具有高效、可持續(xù)和低環(huán)境影響等特點(diǎn)。目前,提高MSR反應(yīng)的選擇性和氫氣產(chǎn)率是亟待解決的科學(xué)問題。
鈀催化劑(Pd/ZnO)是MSR反應(yīng)的典型催化劑,其目標(biāo)反應(yīng)途徑為PdZn合金上反應(yīng)關(guān)鍵中間體CH2O*被水解離產(chǎn)生的OH*物種氧化為CO2和H2,但同時(shí)存在CH2O*直接分解為CO和H2的副反應(yīng)競爭,導(dǎo)致目標(biāo)產(chǎn)物選擇性較低。
該研究提出了通過路徑優(yōu)化來精細(xì)調(diào)控選擇性的策略。研究將Cu引入Pd/ZnO催化劑中,形成穩(wěn)定的PdCu合金,調(diào)整催化反應(yīng)動力學(xué),降低水解離能壘,從而提供了更多活性羥基以促進(jìn)CH2O*的氧化反應(yīng),提高了反應(yīng)活性和目標(biāo)產(chǎn)物選擇性。同時(shí),PdCu合金上CO解吸的能壘提高,抑制了CH2O*分解,阻礙了副反應(yīng)產(chǎn)物CO生成。這一雙重功能調(diào)控提升了甲醇水蒸氣重整制氫的活性和選擇性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,優(yōu)化后的PdCu1/ZnO催化劑的活性比傳統(tǒng)Pd/ZnO催化劑提高了2.3倍,且CO選擇性降低了75%。
上述研究通過識別并優(yōu)化關(guān)鍵反應(yīng)步驟,精細(xì)調(diào)控催化反應(yīng)的選擇性,為高效催化劑設(shè)計(jì)合成與綠氫生產(chǎn)提供了指導(dǎo)。
相關(guān)研究成果以Optimizing selectivity via steering dominant reaction mechanisms in steam reforming of methanol for hydrogen production為題,在線發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國家自然科學(xué)基金等的支持。該工作由生態(tài)中心和美國賓夕法尼亞大學(xué)合作完成。
論文鏈接
PdCux/ZnO催化劑的(a)晶體結(jié)構(gòu)、(b、c)微觀形貌、MSR反應(yīng)的(d)氫氣產(chǎn)率、(e)CO選擇性和甲醇轉(zhuǎn)化率
本文鏈接:甲醇重整制氫研究取得進(jìn)展http://m.lensthegame.com/show-12-797-0.html
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