可再生能源驅動的二氧化碳（CO2）電化學還原技術是前景廣闊的可持續(xù)未來技術。在安培級電流密度下，實現(xiàn)可儲存液體燃料的高效生產(chǎn)是二氧化碳電還原技術的瓶頸。同時，在大電流密度下，催化劑表面無論發(fā)生CO2還原反應還是析氫反應，H+的快速消耗均使局部處于強堿環(huán)境，輸入的大部分CO2未被還原，而是通過與OH-反應生成碳酸鹽，導致催化劑表面可用的CO2減少，析氫反應占主導，CO2單程碳效率較低，阻礙了CO2電還原的實際應用。
中國科學院上海高等研究院魏偉、陳為、宋艷芳團隊，在三維中空鎳纖維表面負載氯摻雜的二氧化錫納米花，在中性條件下實現(xiàn)安培級電流密度高效電催化二氧化碳轉化制甲酸。相關研究成果以Chlorine-Doped SnO2 Nanoflowers on Nickel Hollow Fiber for Enhanced CO2 Electroreduction at Ampere-level Current Densities為題，在線發(fā)表在《德國應用化學》上。
該研究報道了新型催化電極。這一電極在三維中空鎳纖維表面負載氯摻雜二氧化錫納米花。該電極在將CO2轉化為甲酸方面表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能，在電流密度2 A cm-2下實現(xiàn)了99%的甲酸法拉第效率和93%的CO2單程轉化率。同時，在電流密度3 A cm-2下，甲酸法拉第效率在520 h內保持在94%以上。研究通過電化學實驗結果、原位光譜與理論計算證實，中空纖維透散效應增強了傳質，與穩(wěn)定的Sn4+基團和Sn-Cl鍵協(xié)同作用提高了CO2轉化活性。氯的摻雜為二氧化錫傳遞了電子，增強了CO2吸附能力，降低了關鍵中間體*OCHO生成的反應能壘，促進了甲酸生成。
這一研究為高效CO2電催化轉化制甲酸研究提供了新思路。
研究工作得到科學技術部“催化科學”重點專項、中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項等的支持。
論文鏈接
負載氯摻雜的二氧化錫的鎳中空纖維氣體透散電極CO2電還原示意圖
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