近日，中國科學院大連化學物理研究所催化與新材料研究中心研究員喬波濤、副研究員張波與催化基礎國家重點實驗室二維材料化學與能源應用研究組研究員吳忠帥團隊，聯合香港城市大學教授劉彬、福建師范大學教授于廣濤等，在新型單原子催化劑構建方面取得進展。
自2011年中國科學院院士張濤團隊等提出“單原子催化”概念以來，科研人員已發展出豐富的單原子催化劑制備與調控策略。基于此，科研人員嘗試在原子級水平上研究非均相催化過程。單原子催化因而成為非均相催化領域的前沿。由于單原子催化劑的活性位點往往以嵌入載體表面甚至晶格內部的形式存在，可能在化學反應過程中引入空間位阻，導致單原子催化劑性能下降。精確設計和可控合成在一定程度上遠離載體表面的單原子活性位點十分重要。
該團隊開發了新穎的具有“懸浮”式位點的Re單原子催化劑，并結合實驗和理論計算證明該催化劑中Re單原子通過垂直于NiO表面的鄰菲羅啉配體配位而“懸浮”于載體NiO表面。進一步，理論計算表明，該催化劑獨特結構的熱力學穩定性來源于quasi-CH3ReO3-phen結構與NiO載體之間的氫鍵和靜電相互作用間的協同。該團隊將這一催化劑應用于葡萄糖電催化氧化反應中發現，具有垂直配體的“懸浮”式Re單原子催化劑展現出比非垂直結構Re單原子催化劑更優異的反應性能。為剖析這一過程的催化機理，該團隊利用DFT計算了葡萄糖到葡萄糖二酸產物的氧化過程網絡，為探討這種具有獨特結構的單原子催化劑的催化行為奠定了理論基礎。
上述研究證明了在面對大分子的催化反應中實現構建具有垂直配體配位結構的單原子催化劑的可能性，為降低單原子催化劑的反應位阻提供了新的設計思路。這一成果對開發適用于涉及大分子轉化過程的單原子催化劑具有重要意義。
相關研究成果以"Suspended" Single Rhenium Atoms on Nickel Oxide for Efficient Electrochemical Oxidation of Glucose為題，發表在《美國化學會志》（JACS）上。研究工作得到國家重點研發計劃和國家自然科學基金等的支持。
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科研人員開發出具有凸出位點結構的“懸浮”式單原子催化劑
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