華南師范大學化學學院教授蘭亞乾團隊在國家自然科學基金，廣東省珠江人才計劃青年拔尖項目等項目的支持下，在鋯/鉿氧簇的催化應用方面取得重要研究進展。近日，相關成果發表于Science Bulletin。
鋯/鉿易水解的特性及其相對惰性的金屬反應性極大地阻礙了其金屬配合物的結構拓展和性能應用。該研究旨在拓展含鋯/鉿元素的配合物的催化應用并提高其催化性能。
研究人員提出了利用功能配體協同金屬活性位點來共同催化完成特定反應以進一步提升催化性能的策略。他們通過配體工程，用4-叔丁基硫雜杯四芳烴（H4TC4A）配體構建了兩個穩定的鋯/鉿氧簇（Zr9-TC4A和Hf9-TC4A），其中TC4A4-配體上的不飽和配位硫原子可以與附近的活性金屬鋯/鉿位點產生強的金屬-配體協同作用。
實驗和理論計算結果表明，這些鋯/鉿氧簇被用作胺氧化反應的催化劑時，可通過兩種金屬與配體之間的協同作用實現高效的底物轉化率和產物選擇性：一是，通過雙活性位點的協同作用實現高效的光催化芐胺氧化反應，其中TC4A4-配體上的硫原子位點通過光生空穴氧化芐胺，金屬活性位點上的光生電子還原氧分子；二是，通過鄰近金屬配體的協同催化作用完成苯胺氧化反應，其中苯胺被配體上的硫原子位點吸附以更接近金屬活性位點，然后被金屬位點活化的含氧自由基氧化。
論文第一作者、華南師范大學化學學院21級博士生孫勝男表示，該研究工作為后期設計高性能的鋯/鉿基配合物催化劑并開發更多催化反應類型提供了重要的可行性策略。
相關論文信息：https://doi.org/10.1016/j.scib.2023.11.047
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