尼龍因高強(qiáng)度和耐用性廣泛用于日常生活和工業(yè)生產(chǎn)。退役尼龍的化學(xué)回收利用對可持續(xù)發(fā)展具有重要意義，為獲取各種含氮化學(xué)品提供了原料。尼龍的高結(jié)晶度和強(qiáng)內(nèi)聚能使其具有高的化學(xué)穩(wěn)定性和良好的溶劑耐受性。當(dāng)前，尼龍的化學(xué)回收方法主要為250°C以上熱解、水解或氨解，但普遍存在效率低和分離困難等問題。
中國科學(xué)院化學(xué)研究所劉志敏課題組等圍繞退役塑料的化學(xué)回收利用，發(fā)展了多個(gè)新的聚酯/尼龍等塑料降解轉(zhuǎn)化方法，在實(shí)現(xiàn)其解聚轉(zhuǎn)化的同時(shí)為化學(xué)品合成提供了新思路。近期，該課題組提出了酸解與加氫耦合實(shí)現(xiàn)尼龍解聚轉(zhuǎn)化制備羧酸和叔胺的新策略。該課題組設(shè)計(jì)合成了Mo單原子與Rh納米顆粒協(xié)同作用的催化劑Mo1Rh1,N/TiO2。在溫和條件下，這一催化劑可催化尼龍的乙酸解聚，生成相應(yīng)的羧酸和二酰胺中間體，并進(jìn)一步催化二酰胺加氫生成叔胺，以100%的選擇性將各種尼龍轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的羧酸和叔胺產(chǎn)物。研究顯示，Mo單原子與Rh顆粒通過金屬-金屬相互作用，產(chǎn)生有效的Mo/Rh活性中心，通過強(qiáng)配位能力選擇性活化二乙酰胺中間體；Rh顆粒活化H2，形成氫溢流環(huán)境，為Mo和Rh原子上吸附的酰胺鍵提供活性H，實(shí)現(xiàn)二酰胺加氫生成叔胺產(chǎn)物，從而有效抑制羧酸加氫。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會(huì)、科學(xué)技術(shù)部和中國科學(xué)院的支持。該工作由化學(xué)所和清華大學(xué)合作完成。
論文鏈接
反應(yīng)催化機(jī)理
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